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稀土元素最高氧化態研究取得新進展

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時間:2017-05-02   來源:國家自然科學基金委員會  文本大小:【 |  | 】  【打印

    近日,清華大學化學系李雋教授課題組與復旦大學周鳴飛教授課題組合作,在稀土元素最高氧化態研究方面取得了新進展,發現稀土元素可以達到前所未有的+V氧化態。相關系列成果發表在Chem. Sci.(Pentavalent lanthanide nitride-oxides: NPrO and NPrO? complexes with N≡Pr triple bonds, 2017, DOI: 10.1039/c7sc00710h)和Angew. Chem. Int. Ed.(Pentavalent Lanthanide Compounds: Formation and Characterization of Praseodymium(V) Oxides, 2016, DOI: 10.1002/anie.201602196)上。

  作為化學科學中最重要的基本概念之一,氧化態與化學物質的物理化學性質密切相關,也是門捷列夫發現元素周期律的基礎。一直以來,元素周期表中化學元素穩定存在的最高氧化態為+VIII,2014年周鳴飛和李雋課題組等合作首次確認了過渡金屬銥可以形成+IX價態化合物(Nature, 2014, 514, 475)。在此工作基礎上,他們瞄準f-區元素的最高氧化態開展了系統的研究。

  由于鑭系等稀土金屬元素的4f價軌道強烈收縮,導致其很難形成高氧化態化合物。常見的鑭系元素氧化價態為+II和+III,只有Ce, Pr, Nd, Tb和Dy存在+IV價態。從上個世紀30年代開始,就有尋求+V氧化態稀土元素化合物的努力,均未能成功。最近,周鳴飛課題組通過實驗獲得了PrO2+離子以及PrO4和NPrO等中性分子的紅外振動光譜,李雋課題組通過相對論量子化學理論研究證實了其中的Pr處于+V價態,從而首次確認了稀土金屬元素在化學條件下的最高氧化態。作者表示,這一成果對稀土金屬氧化態的拓展及f-區元素化學鍵的理解具有重要科學意義,也為進一步宏觀合成該類高氧化態稀土化合物及其在材料和化學體系中的應用提供了重要基礎。

 

五價稀土化合物: PrVO2(O2)和NPrVO

 

原文鏈接:http://www.nsfc.gov.cn/publish/portal0/tab434/info68429.htm

 

 

 

 

 

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